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【導言】
充電機充電鋰硫蓄電池研發(fā)的中心方針是通過優(yōu)化電極結構等途徑進步充電機充電蓄電池系統(tǒng)的能量密度。現在，絕大多數充電機充電鋰硫蓄電池正極的硫負載量都處于相對較低的水平，即正極材猜中的硫含量低于70 wt%，面負載量低于2 mg cm-2。這導致充電機充電鋰硫蓄電池的面容量（2 mAh cm-2）遠低于現在商業(yè)充電機充電鋰離子蓄電池的面容量（4 mAh cm-2）。為了提升充電機充電鋰硫蓄電池正極的能量密度，就需要進一步增大硫負載量。但是，增大硫負載量往往會導致下列問題：(1) 跟著含硫活性物質厚度的增加，離子分散和電子傳遞進程遭到的阻力增大，然后導致硫的利用率下降，充電機充電鋰硫蓄電池正極的倍率功能和循環(huán)穩(wěn)定性變差；(2)因為內部的含硫活性物質不能被充分利用，充電機充電鋰硫蓄電池正極的體積比容量遭到極大的約束。

【效果簡介】
近來，廈門大學的鄭南峰教授（通訊作者）課題組針對硫負載量增大導致的一系列問題，設計并制備了石墨烯@多孔碳的中空核殼結構納米片（G@HMCN），并將其負載硫構成G@HMCN/S，再與石墨烯（G）經真空抽濾得到嚴密堆垛的G@HMCN/S-G層狀結構。將G@HMCN/S-G作為高負載的自支撐充電機充電鋰硫蓄電池正極，其倍率功能及循環(huán)穩(wěn)定性取得了突破性的發(fā)展。當硫的面負載量為5 mg cm-2，硫含量為73 wt%時，G@HMCN/S-G正極不只呈現出優(yōu)異的倍率功能及循環(huán)穩(wěn)定性，還在面容量（5.7 mAh cm-2）和體積比容量（1330 mAh cm-3）之間達成了很好的平衡。當硫負載量為10 mg cm-2時，其面容量高達11.4 mAh cm-2。該研究效果以“Self-supporting sulfur cathodes enabled by two-dimensional carbon yolk-shell nanosheets for high-energy-density lithium-sulfur batteries”為題，宣布在Nature Communications上。

【圖文導讀】

圖1. G@HMCN的創(chuàng)意來歷及制備進程
(a) G@HMCN的創(chuàng)意來歷于相冊：二維的石墨烯（G）和二維的多孔碳納米片（HMCN）構成G@HMCN二維中空核殼結構。很多G@HMCN納米片與石墨烯經堆垛構成G@HMCN-S多層結構，其結構好像相冊。最后在G@HMCN-S上負載硫得到自支撐正極。
(b) G@HMCN的制備進程：在氧化石墨烯（GO）溶液中進行正硅酸乙酯(TEOS)的水解得到GO@SiO2，再一起進行液相聚合和TEOS水解得到GO@SiO2@PB/ SiO2，經高溫碳化、復原，最后用HF刻蝕除掉SiO2得到G@HMCN。其間PB為苯并惡嗪樹脂，其單體為間苯二酚、甲醛、乙二胺。

G@HMCN的形貌及結構表征
(a,b) SEM圖，(a)中插圖為G@HMCN分散在水中的相片。
(c,d) TEM圖。
(e,f) 光學相片。
(g-i) SEM截面圖。
(j) N2等溫吸附線。
(k) 孔徑散布。
(i) XPS譜圖。
(m) XPS譜圖中的N 1s峰。G@HMCN的N摻雜濃度為4.5 at%。
注：(a-e)、(g-i)中的標尺別離為2 μm、50?nm、100?nm、50?nm、1?cm、5 μm、500?nm、100?nm。

G@HMCN/S-G的制備及表征
(a) G@HMCN/S和G@HMCN/S-G的制備進程：Na2S2O3在酸性溶液中發(fā)作歧化反響生成的硫均勻負載在G@HMCN上構成G@HMCN/S，G@HMCN/S與石墨烯經真空抽濾得到紙狀的G@HMCN/S-G，其密度為1.76 mg cm-3。
(b) G@HMCN/S的SEM圖，右上角插圖為G@HMCN/S分散在水中的相片，右下角插圖為G@HMCN/S的EDX譜圖。
(c) G@HMCN/S和G@HMCN/S-G的熱重曲線，測驗氣氛為N2。
(d) G@HMCN/S的STEM圖及元素散布圖。
(e) G@HMCN/S-G正極的光學相片。
(f-h) G@HMCN/S-G的SEM (f)俯視圖；(g,h)截面圖。
注：(b)、(f,g)圖中的標尺為1?μm，(h)圖中的標尺為200?nm。

 G@HMCN/S-G正極的電化學功能表征
(a) G@HMCN/S-G-2.0；(b) G@HMCN/S-G-3.5；(c) G@HMCN/S-G-5.0的循環(huán)伏安曲線，掃描速度為0.05?mV?s?1。充電機充電循環(huán)伏安曲線上的四個氧化復原峰順次對應下列反響進程：(i) S8復原為可溶性多硫化物Li2S4-8；(ii) 可溶性多硫化物Li2S4-8進一步復原為不可溶的Li2S2、Li2S；(iii) Li2S2、Li2S 氧化為Li2S4-8；(iv) Li2S4-8進一步氧化為S8。
(d,e) 充放電倍率為0.2?C時G@HMCN/S-G-2.0和G@HMCN/S-G-5.0的充放電曲線。
(f) 充放電倍率為0.2?C時G@HMCN/S-G-2.0、G@HMCN/S-G-3.5、G@HMCN/S-G-5.0的循環(huán)穩(wěn)定性。
(g,h) 充放電倍率為0.1~4 C時(g) G@HMCN/S-G-2.0和(h)G@HMCN/S-G-5.0的蓄電池充電機充放電曲線。
(i) G@HMCN/S-G-2.0、G@HMCN/S-G-3.5、G@HMCN/S-G-5.0的倍率功能。
(j)充放電倍率為1?C時G@HMCN/S-G-5.0的長循環(huán)穩(wěn)定性。
注：(1) 短線后數字為硫的面負載量，單位為mg cm-2，如G@HMCN/S-G-2.0表明G@HMCN/S-G正極中硫的面負載量為2.0 mg cm-2；(2) 1C=1675 mA g-1。

吸附模型及XPS譜圖
(a) G@HMCN/S-G正極在結構上的優(yōu)勢。
(b-d) G@HMCN/S-G-2.0、G@HMCN/S-G-3.5、G@HMCN/S-G-5.0的SEM截面圖。
(e) 通過50次循環(huán)充放電后G@HMCN/S-G-2.0、G@HMCN/S-G-3.5、G@HMCN/S-G-5.0的質量比容量和體積比容量，蓄電池充電機充放電倍率為0.2 C。
(f) 充放電倍率為0.1 C時， G@HMCN/S-G-5.0、G@HMCN/S-G-7.5、G@HMCN/S-G-10的面容量隨循環(huán)次數的變化。圖中實心和空心別離表明蓄電池充電機放電容量和充電容量。

【小結】
這項作業(yè)初次用硬模板法制備出石墨烯@多孔碳的中空核殼結構納米片，并把它作為充電機充電鋰硫蓄電池正極。該正極在高達10 mg cm-2的硫負載量下呈現出高的面容量、優(yōu)異的倍率功能及循環(huán)穩(wěn)定性。這首要得益于該結構的以下優(yōu)勢：(1)二維中空核殼結構不只具有中空結構的優(yōu)勢，還能削減過多的空間；(2) G@HMCN可以達到高的硫負載量，并使硫均勻散布而不發(fā)作聚會；(3)G@HMCN中的含氮及含氧物種與多硫化物之間存在較強的化學吸附效果，能有用按捺絡繹效應，然后進步該正極的長循環(huán)穩(wěn)定性；(4) 石墨烯的高電導率確保了整個G@HMCN/S-G正極系統(tǒng)具有較好的導電性；(5)嚴密堆垛的G@HMCN/S-G層狀結構縮短了離子分散距離，然后進步了倍率功能；(6) 嚴密堆垛的G@HMCN/S-G層狀結構提升了充電機充電鋰硫蓄電池正極的體積比容量。作為負載活性物質的骨架，G@HMCN在高功能超級電容器、電催化材料及柔性儲能器材的研發(fā)中具有巨大的潛力。